近日，中國(guó)科大郭光燦院士團(tuán)隊(duì)何力新研究組在單層二維磁性材料的量子反常霍爾效應(yīng)研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。研究團(tuán)隊(duì)闡明，在晶體結(jié)構(gòu)完全相同的M2X2單層體系中，為何能夠穩(wěn)定呈現(xiàn)C=1與C=2等不同拓?fù)潢悢?shù)態(tài)。通過(guò)系統(tǒng)分析其能帶拓?fù)溲莼?guī)律，團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了一個(gè)統(tǒng)一描述不同陳數(shù)拓?fù)湎嘈纬蓹C(jī)制的理論框架，揭示了高陳數(shù)態(tài)產(chǎn)生的物理起源。相關(guān)成果以“Intrinsic High Chern Numbers in Two-Dimensional M?X? Materials”為題，12月17日發(fā)表在《物理評(píng)論快報(bào)》上。這一發(fā)現(xiàn)為未來(lái)尋找和設(shè)計(jì)高陳數(shù)的二維拓?fù)洳牧咸峁┝酥匾睦碚撝敢?/p>
量子反?；魻栃?yīng)（QAH）是拓?fù)湮锢碇械暮诵默F(xiàn)象之一，其顯著特征是在無(wú)需外加磁場(chǎng)的條件下產(chǎn)生量子化的霍爾電導(dǎo)。憑借這一獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，QAH在低能耗電子學(xué)、多通道拓?fù)淞孔佑?jì)算以及自旋電子器件中展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。值得強(qiáng)調(diào)的是，更高的拓?fù)潢悢?shù)對(duì)應(yīng)更多平行傳播的手性邊緣通道，可顯著降低器件的接觸電阻，提高量子霍爾態(tài)的擊穿電流，從而為發(fā)展高性能、低能耗的電子器件提供關(guān)鍵支撐。因此，探索能夠呈現(xiàn)高陳數(shù)QAH的二維材料體系，成為凝聚態(tài)物理與量子材料研究中的重要前沿方向。然而，實(shí)現(xiàn)高溫、可調(diào)控、且具備高陳數(shù)的量子反?；魻枒B(tài)依舊面臨諸多挑戰(zhàn)。傳統(tǒng)體系往往依賴(lài)磁性摻雜或復(fù)雜異質(zhì)結(jié)構(gòu)，這不僅使工作溫度受限，也難以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定、魯棒的高陳數(shù)量子霍爾平臺(tái)。
圖(1):(a)單層M2X2的俯視圖，(b)側(cè)視圖，以及(c)其布里淵區(qū)示意圖。
高對(duì)稱(chēng)點(diǎn)在倒易晶格單位中的坐標(biāo)分別為：Γ=(0, 0),X = (0.5, 0),Y = (0, 0.5),M = (0.5, 0.5)。
圖(2):(a)Ni2I2在有與無(wú)自旋軌道耦合(SOC)情況下的能帶結(jié)構(gòu);
(b)沿x方向計(jì)算得到的拓?fù)溥吘墤B(tài)；
(c)隨費(fèi)米能變化的反?；魻栯妼?dǎo)σxy;(d)-(f)為Fe2Br2的對(duì)應(yīng)結(jié)果。
近年來(lái)，單層二維磁性材料因其強(qiáng)可設(shè)計(jì)性、較大的能帶間隙以及較高的鐵磁相變溫度，被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)高性能QAH態(tài)的理想平臺(tái)。其中，M2X2系列材料（結(jié)構(gòu)如圖1所示）憑借同時(shí)展現(xiàn)高陳數(shù)與高居里溫度而備受關(guān)注。然而，一個(gè)關(guān)鍵的科學(xué)問(wèn)題仍未得到解決：盡管這些材料的晶體結(jié)構(gòu)相同，它們卻表現(xiàn)出截然不同的拓?fù)潢悢?shù)（DFT計(jì)算結(jié)果見(jiàn)圖2）。揭示這一差異背后的物理機(jī)制，不僅有助于深化對(duì)高陳數(shù)拓?fù)鋺B(tài)形成規(guī)律的理解，也將為未來(lái)設(shè)計(jì)量子反?；魻柌牧咸峁┲匾睦碚撘罁?jù)。
團(tuán)隊(duì)結(jié)合DFT計(jì)算與緊束縛模型，系統(tǒng)分析了單層M2X2材料的拓?fù)湫再|(zhì)，闡明了其不同拓?fù)潢悢?shù)的內(nèi)在物理起源。研究表明，費(fèi)米能級(jí)附近的3d軌道構(gòu)成及其對(duì)應(yīng)的對(duì)稱(chēng)性表示的差異，會(huì)導(dǎo)致兩類(lèi)本質(zhì)不同的能帶反轉(zhuǎn)機(jī)制，從而形成不同的拓?fù)潢悢?shù)與拓?fù)湎唷?/p>
圖(3):單層Ni2I2（a）和Fe2Br2（a）在無(wú)自旋軌道耦合（SOC）情況下沿X→?！鶰路徑的費(fèi)米能級(jí)附近能帶連通性。
第一類(lèi)能帶反轉(zhuǎn)機(jī)制：如圖3(a)所示，陳數(shù)為C = 1的材料在Γ點(diǎn)發(fā)生帶反轉(zhuǎn)。以Ni2I2為例，費(fèi)米能級(jí)附近的電子態(tài)主要由dxz、dyz和dxy等軌道貢獻(xiàn)。在布里淵區(qū)的X與Y點(diǎn)，由于對(duì)稱(chēng)性約束，原胞中兩個(gè)磁性原子之間的有效相互作用被嚴(yán)格禁止，導(dǎo)致相關(guān)軌道能帶呈現(xiàn)兩重簡(jiǎn)并。
而在Γ點(diǎn)，因原胞內(nèi)磁性原子之間的強(qiáng)相互作用，軌道簡(jiǎn)并態(tài)發(fā)生劈裂：dxy軌道分裂為成鍵的G3+與反鍵的G2-態(tài)，而dxz和dyz軌道則根據(jù)對(duì)稱(chēng)性形成兩個(gè)二維簡(jiǎn)并表示G5±。其中，由dxy軌道形成的成鍵態(tài)能量低于由dxz/dyz軌道所形成的反鍵態(tài)，體系在Γ點(diǎn)分?jǐn)?shù)占據(jù)，形成典型的能帶反轉(zhuǎn)特征，這是體系產(chǎn)生C=1拓?fù)湎嗟母驹?。在無(wú)SOC時(shí)，G5-在Γ點(diǎn)形成兩重簡(jiǎn)并的能帶交叉；引入SOC后，該交叉點(diǎn)打開(kāi)能隙，體系轉(zhuǎn)變?yōu)榱孔臃闯；魻枒B(tài)?；诰o束縛模型與對(duì)稱(chēng)性指標(biāo)理論，團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步得到Ni2I2的拓?fù)渲笜?biāo)Z4R=Z4S=Z2R=Z2I,3=1，與第一性原理計(jì)算得到的陳數(shù)一致。
第二類(lèi)能帶反轉(zhuǎn)機(jī)制：如圖3(b)所示，以Fe2Br2為代表的體系呈現(xiàn)出C=2帶反轉(zhuǎn)特征。與Ni2I2結(jié)構(gòu)類(lèi)似，在X和Y點(diǎn)雙重簡(jiǎn)并的軌道由于原胞內(nèi)磁性原子間強(qiáng)相互作用會(huì)劈裂為不同的成鍵和反鍵態(tài)，但Fe2Br2結(jié)構(gòu)費(fèi)米能級(jí)附近的能帶主要由dz2、dx2-y2與dxy軌道構(gòu)成，這些軌道在Γ點(diǎn)形成的成鍵和反鍵態(tài)都是單重簡(jiǎn)并的。由于dxy軌道形成的反鍵態(tài)G2-能量高于dx2-y2軌道形成的反鍵態(tài)能量G3-，根據(jù)能帶不可約表示的相容性關(guān)系和C4對(duì)稱(chēng)性，體系沿著?！繶和?！繷必然出現(xiàn)四個(gè)偶然簡(jiǎn)并點(diǎn)。在無(wú)SOC時(shí)，這些交叉點(diǎn)構(gòu)成拓?fù)湎嗟年P(guān)鍵基礎(chǔ)；引入SOC后，這些交叉點(diǎn)均打開(kāi)能隙，體系轉(zhuǎn)變?yōu)橥負(fù)浞瞧接箲B(tài)。每個(gè)交叉點(diǎn)對(duì)陳數(shù)貢獻(xiàn)為1/2，因此四個(gè)等價(jià)交叉點(diǎn)累計(jì)貢獻(xiàn)的總陳數(shù)為2。進(jìn)一步的對(duì)稱(chēng)性指標(biāo)計(jì)算結(jié)果表明，Z4R=Z4S=2，與第一性原理計(jì)算得到的陳數(shù)一致。
由此可知，費(fèi)米能級(jí)附近3d軌道構(gòu)成及其對(duì)稱(chēng)性表示的差異，會(huì)觸發(fā)兩類(lèi)不同的能帶反轉(zhuǎn)機(jī)制，并進(jìn)一步?jīng)Q定材料所呈現(xiàn)的拓?fù)潢悢?shù)與拓?fù)湎?。其中，一?lèi)由晶體對(duì)稱(chēng)性（如C4Z）主導(dǎo)的帶反轉(zhuǎn)機(jī)制，可在布里淵區(qū)多個(gè)對(duì)稱(chēng)等價(jià)的k點(diǎn)同時(shí)發(fā)生，從而形成更高的拓?fù)潢悢?shù)。這一機(jī)制與傳統(tǒng)依賴(lài)單一k點(diǎn)發(fā)生多次能帶反轉(zhuǎn)以獲得高陳數(shù)的機(jī)制截然不同。這一機(jī)制還能夠統(tǒng)一解釋LiFeSe、KTiSb、MgFeP以及Janus M2X2等材料中所觀(guān)測(cè)到的不同拓?fù)潢悢?shù)的起源。
本研究揭示了一種能夠統(tǒng)一解釋不同拓?fù)潢悢?shù)起源的新機(jī)制，為設(shè)計(jì)具有本征高陳數(shù)的量子反?；魻栃?yīng)材料提供了明確而可靠的理論依據(jù)。此類(lèi)材料在低能耗自旋電子學(xué)器件和拓?fù)淞孔佑?jì)算平臺(tái)等前沿領(lǐng)域具有重要應(yīng)用潛力，有望在未來(lái)推動(dòng)相關(guān)方向的深入發(fā)展并促成關(guān)鍵技術(shù)突破。本工作中的所有第一性原理計(jì)算，包括聲子譜、電子能帶結(jié)構(gòu)、Berry曲率、霍爾電導(dǎo)以及表面態(tài)等關(guān)鍵物理量的計(jì)算，均由自主研發(fā)的ABACUS軟件與PYATB軟件完成。
論文的第一作者是博士生戴祖建（現(xiàn)為合肥人工智能研究院博士后），通訊作者為何力新教授。該研究受到了中國(guó)科學(xué)院，國(guó)家自然科學(xué)基金委等的支持。
論文鏈接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/ktgw-2wx2
（量子網(wǎng)絡(luò)安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、物理學(xué)院、中國(guó)科學(xué)院量子信息和量子科技創(chuàng)新研究院、科研部）
